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南京理工大学姜炜、刘贵高课题组综述了表面等离子体光催化二氧化碳还原方面的最新研究进展。首先,该工作对表面等离子体共振(LSPR)效应中电子及能量的传递过程、等离子体光催化CO2还原的过程与机理进行了分析总结;其次,讨论了等离子体金属纳米结构的组成、形貌、尺寸以及半导体的缺陷、异质结等因素对等离子体光催化CO2还原的调制作用,并着重强调了等离子体金属纳米结构与半导体的界面相互作用对CO2还原性能的影响;最后,对等离子体光催化CO2还原面临的主要挑战以及未来研究趋向与前景进行了展望。
表面等离子体光催化CO2还原技术能够利用太阳能将CO2转化为高值化学品或燃料,是有望实现人工碳循环最具前景的技术之一。在本综述中,该课题组首先讨论总结了等离子体光催化CO2还原反应的过程,主要包括局部表面等离子体共振(LSPR)效应的产生、等离子体金属纳米结构与半导体之间的电子与能量传递、以及催化剂表面CO2的还原等步骤。LSPR效应严重依赖于等离子体金属纳米结构的特性,通过调控等离子体金属纳米结构的尺寸、形状和组成,可有效实现对其LSPR效应的精细调制,进而调控CO2光还原反应。其次,讨论了等离子体光催化剂中半导体载体对CO2还原反应的影响以及优化策略,主要涉及半导体缺陷工程以及异质结构建。这两种策略可以显著影响半导体载体的电子结构,从而影响等离子体热电子的注入行为,最终对CO2还原反应的活性和选择性产生作用。此外,该综述还阐述了核壳结构以及界面效应对等离子体光催化CO2还原的调制作用。等离子体金属/半导体核壳结构不仅可以增加等离子体金属纳米结构与半导体的接触面积,改善电荷传输,而且还可以保护等离子体金属纳米结构内核不易产生腐蚀或破坏,提高催化稳定性。等离子体金属与半导体之间的界面不仅影响LSPR产生热载流子的方式,而且对热载流子的传输行为也存在显著的调节作用。特别地,等离子体金属与半导体界面处形成的肖特基势垒可有效抑制载流子的复合。作为一个新兴的研究方向,该综述还概述了等离子体光(热)催化二氧化碳/甲烷干重整反应的研究现状与动向。最后,作者对等离子体光催化CO2还原面临的挑战以及未来前景进行了展望。 论文信息 Plasmonic Photocatalysis for CO2 Reduction: Advances, Understanding and Possibilities Fangmu Wang, Zhehong Lu, Dr. Hu Guo, Dr. Guangpu Zhang, Yan Li, Dr. Yubing Hu, Prof. Dr. Wei Jiang, Prof. Dr. Guigao Liu Chemistry – A European Journal DOI: 10.1002/chem.202202716
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