近几十年里，科学家们对光电化学水分解进行了大量研究，但由于缺乏高效、稳定和可扩展的光电极，实际应用面临着挑战。
基于此，西湖大学孙立成院士和瑞典乌普萨拉大学Erik M. J. Johansson等人报道了一种用于光电化学水氧化的金属卤化物钙钛矿基光阳极。无贵金属FAPbBr3光伏器件采用介孔碳作为导孔层的平面结构，光电转换效率为9.2%，开路电压为1.4 V。该光阳极具有低于0 V的超低起始电位和8.5%的高偏压光子电流效率。采用紫外线过滤保护，在太阳照射下稳定运行100 h以上。通过DFT计算，作者研究了FAPbBr3材料的能量态和n-型特征。作者对原始结构和可能的空位结构进行了计算，包括A-位点空位（VFA）、B-位点空位（VPb）、X-位点空位（VBr）、B反-位点X位点（PbBr）和X反-位点B（BrPb）。原始钙钛矿和X位点空位钙钛矿的计算总态密度（TDOS），以揭示其能带结构。具体而言，投影态密度（PDOS）显示，导带最小值（CBM）主要由Pb 6p轨道组成，而价带最大值（VBM）由Br 4p轨道组成。此外，由于VBr是由Pb 6p轨道组成的，其捕获态能级接近CBM。发现费米能级向CBM转移，表明由于带隙内存在给体态，Br空位具有n-型性质。PbBr的DFE为0.78 eV，高于Br空位的-0.51 eV，表明PbBr比VBr更不稳定。结果表明，Br的空位结构导致FAPbBr3薄膜具有n-型性质。Monolithic FAPbBr3 photoanode for photoelectrochemical water oxidation with low onset-potential and enhanced stability. Nat. Commun., 2023, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-41187-9.
目前评论：