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通过水电解直接产生绿色和清洁的氢气是缓解全球能源危机和环境污染问题的可持续的策略之一。迄今为止,贵金属基材料(如Pt/C)仍是酸性介质中电解水性能最优异的析氢反应(HER)电催化剂。然而,Pt/C在高电流密度下存在耐久性差的问题。尽管人们已经设计和制备了许多过渡金属基HER电催化剂,但由于其反应动力学缓慢,远未达到工业应用标准(电流密度高达1000 mA cm−2)。因此,有必要设计和开发在高电流密度下具有高活性和稳定的电催化剂用于HER催化过程。
近日,吉林大学卢晓峰课题组通过一种简单的原位还原策略和后续的氧化过程,合成了掺杂Ir部分氧化的Ru气凝胶,并将其用作高电流密度下催化HER的催化剂。电化学性能测试结果显示,最优的Ru98Ir2-350催化剂在10、500和1000 mA cm−2电流密度下的HER过电位分别为26、94和121 mV,远低于商业Pt/C (29、205和349 mV)。同时,研究人员利用排水法测量了Ru98Ir2-350在50 mA cm−2处的法拉第效率(FE)。
结果显示,90分钟内Ru98Ir2-350电解水产氢的FE值约为100%,表明Ru98Ir2-350对H2具有高选择性。此外,Ru98Ir2-350在1000 mA cm−2电流密度下连续运行1500小时,过电位仅略微上升,表明其具有优异的稳定性。
研究人员利用FE-SEM、XRD和XPS对Ru98Ir2-350在碱性介质中HER稳定性测试后的形貌、成分和结构进行了进一步的表征。结果显示,Ru98Ir2-350在长期运行后形貌和结构未发生明显变化。
为了更好地了解Ru98Ir2-350的稳定性,对相同耐久性试验后Ru100-350的Ru 3p XPS信号峰进行了研究和比较。Ru100-350的Ru物种(Ru0和Ru4+)结合能向更高的位置移动,这可能与碱性电解质对Ru基材料的刻蚀有关;而Ru98Ir2-350中Ru的氧化态得到了很好的保持,Ru与RuO2的摩尔比保持不变,从而提高了催化剂的长期稳定性。这一结果表明,在Ru/RuO2异质结中引入Ir元素对提高其长期稳定性起到了关键作用。
Highly active and stable alkaline hydrogen evolution electrocatalyst based on Ir-incorporated partially oxidized Ru aerogel under industrial-level current density. Advanced Science, 2023. DOI: 10.1002/advs.202307061
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