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手性钙钛矿量子点(PQDs)兼具手性材料的光学活性和钙钛矿的发光性能,能改变光的偏转角而产生圆偏振发光(CPL),在3D显示、信息加密和光通信等领域具有广泛的应用前景。手性液晶因其独特的螺旋组装结构和出色的外场响应特性,被认为是实现CPL产生、传递与调控的优势模板材料。然而,PQDs的环境稳定性,以及与液晶模板间的互溶性均不理想。简单的物理掺杂极易导致PQDs在液晶模板中发生团聚和相分离,不利于CPL的动态调控和长期稳定。如何实现PQDs与手性液晶模板的高效复合,并实现CPL的可逆调控仍是一个重大挑战。 近日,天津大学王玲、封伟教授团队提出了一种基于液晶软模板的手性钙钛矿量子点圆偏振发光材料的通用制备策略。通过手性液晶诱导PQDs自组装形成手性纳米超结构并进行原位化学交联,将可聚合PQD纳米单体共价交联到胆甾相弹性网络上,成功制备了具有高光学不对称因子且CPL机械可调特性的手性钙钛矿量子点液晶柔性薄膜,并探索了其在动态信息加密领域的应用。
为了将PQDs化学结合到手性液晶模板中,作者对PQDs依次进行硅层包覆和表面功能化,设计并合成了具有单核-壳结构的可聚合PQD纳米单体。其中SiO2壳可以有效提高PQDs的稳定性,而表面引入的甲基丙烯酸酯基团能够赋予聚合活性。所制备的手性钙钛矿量子点液晶薄膜能够在自然光下产生与螺旋纳米结构相同手性的圆偏振反射,同时在紫外光下产生相反手性的CPL发射,glum值最高可达到1.5。通过控制自组装螺旋纳米结构的有序性和旋转手性,能够实现对CPL发射强度和旋转方向的调控,并通过光掩膜法和激光切割法实现了反射/荧光双模态圆偏振图案的制备。值得一提的是,作者发现通过双轴拉伸可以实现CPL的可逆动态调控,这是由于随着双轴应变增加,反射波长逐渐蓝移,导致反射峰与PQDs发射峰之间的重叠程度先增大再减小,宏观表现为CPL先增强后减弱。而单轴拉伸尽管也能产生反射波长蓝移,但无法产生相同的CPL调控效果,这是由于非均匀的单轴应变会破坏液晶模板固有的螺旋纳米结构。最后,这种手性钙钛矿量子点液晶弹性薄膜被用于开发机械力驱动的动态信息加密标签,实现了应力/偏振依赖的信息显示与加密。 论文信息 Mechanically Tunable Circularly Polarized Luminescence of Liquid Crystal-Templated Chiral Perovskite Quantum Dots Xuan Zhang, Lin Li, Yuanhao Chen, Cristian Valenzuela, Yuan Liu, Yanzhao Yang, Yufan Feng, Ling Wang, Wei Feng Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202404202
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