柔性三维光子晶体通常是由组装成三维晶格结构的纳米微球和弹性聚合物基体组成，因其出色的形变适应性及应变下的光子带隙可调性，在穿戴设备，光通信和生物分析等领域具有独特的应用优势。该类材料在形变下的光学特性取决于内部纳米微球的晶格排布结构变化，原则上其晶格结构变化应与原子晶格有巨大差异，但当前对其变形过程、转变机理及伴生的特殊光学现象仍缺乏深入了解。
近日，上海交通大学的赵其斌、范同祥团队及其合作者，通过多手段实验表征，从三维角度揭示了柔性光子晶体中纳米微球晶格变形的具体过程和变化原理。研究发现，在拉伸过程中，纳米微球的晶格结构变形由基体变形和复杂的微球相互作用共同驱动。在不同的特征拉伸方向，原始晶格转变为具有不同光学特性的多种新型晶格结构，使得常规条件下不可见的内部布拉格衍射能够从不同角度出射形成新的结构色。研究团队构建了预测三维晶格结构及光学特性变化的解析模型，经实验验证，该模型能够准确预测柔性光子晶体从微小应变到大应变条件下的宏观形变、微结构变化以及光学特性演变，相关工作以“Strain to shine: stretching-induced three-dimensional symmetries in nanoparticle-assembled photonic crystals”为题发表在《Nature Communications》。
【各向异性变形】
本项研究使用了一种密堆积晶格结构的柔性三维光子晶体薄膜，其中(111)晶面层与样品表面平行。研究发现，在不同方向拉伸下，样品结构色偏移速度和宏观尺寸变形均表现出强烈的各向异性。
【n方向拉伸下的3D晶格重构】
在沿n方向（即表面(111)晶面层内的密堆积方向）进行拉伸时，随着(111)晶面层间距的减小，(111)晶面层内密堆积球体行之间的间距被拉开，而与表面倾斜的(200)，(11)， (022)，(211)晶面则不断向(111)晶面倾转，导致原始的密堆积晶格结构转变为三斜晶格结构。在n方向拉伸样品的角分辨背散射成像图（-50°入射角）中，除了常见的（111）晶面布拉格反射产生的蓝移结构色之外，研究团队还观察到另外两种应变可调的光学结构色：（i）镜面反射方向的红移结构色；（ii）应变高于40%时出现的逆反射结构色。其中，镜面反射方向的红移结构色是由耦合到(111)晶面层的一级衍射光中的(200)&(11)倾斜晶面的布拉格反射光产生；而应变高于40%时的逆反射结构色源自(200)&(11)倾斜晶面的0级衍射既布拉格反射光和(111)晶面层的1级衍射叠加的逆向反射效应。当应变超过一定阈值时，该逆向反射效应才会发生，它要求 (200)&(11)倾斜晶面的布拉格反射光能够克服空气-样品界面的全反射条件。
【p方向拉伸下的3D晶格重构】
在p方向拉伸过程中，晶格变形会演化出多种晶格对称性。首先，在42%应变下发生双相晶格变换，此时的晶格结构相当于原始密堆积晶格的旋转和平移，使得(200)平面暴露在表面。当应变超过42%时，由于拉伸抵抗以及位错引起的点阵畸变，原始(02)晶面在拉伸方向上发生倾转。在80%应变下，一种新的晶格结构形成，其近似等效于原始密堆积晶格的p和n方向互换，但晶格尺寸有所改变。在这种新型晶格结构中，原始(02)晶面成为原始(200)和(11)的等效平面，这意味着在沿p方向拉伸80%应变之后的拉伸过程等效于原始密堆积晶格沿n方向拉伸的过程。通过TEM、 SAXS表征和三维应变测量，研究团队验证了该模拟结果能够准确地预测沿p方向拉伸的密堆积晶体在不同应变下的晶格对称性和宏观形变。此外，当p方向拉伸应变超过160%时，样品的角分辨背散射成像图（-50°入射角）显示出与n方向拉伸应变超过40%时相似的逆反射结构色，这进一步证实了模型的准确性。本研究提供了用于理解和预测柔性光子晶体中3D纳米颗粒晶格变形行为一般性的原理和机制。它克服了常用的一维和二维模型在解释柔性光子晶体拉伸下异常光学特性方面的局限性，并为柔性光子晶体未来的功能开发和应用提供了重要的理论指导。此外，该研究对弹性体中晶格结构对称性及光学奇异点随应变变化的研究有利于开发新型拓扑光学材料。
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