锂离子电池在人们的日常生活中发挥着不可或缺的作用，但其安全性和循环稳定性仍有待提高。近日，哈尔滨理工大学的李丽波教授通过原位聚合乙酰乙酸烯丙酯(AAA)单体，成功开发了一种高度安全、灵活的固态聚合物电解质(SPE)。通过在该SPE内部构建高效Li⁺传输通道，获得了3.82×10^-4 S cm^-1的室温离子电导率，并有效改善了固态电池的固-固界面接触，降低了界面阻抗。

此外，制备了具有氧空位的层状SiO₂有效束缚TFSI^-，令游离Li⁺能够在聚丙烯基乙酰乙酸酯(PAAA)中的C=O活性位点上快速迁移，构建了锂离子通道。

因此，组装的磷酸铁锂电池在0.5 C和室温下循环时具有优异的初始放电比容（140.6 mAh g^-1），经过500次循环后，容量保持率仍为70%。5 C循环时的初始放电比容量也高达132.3 mAh g^-1，同时保持了出色的循环稳定性。

通过分子动力学模拟也表明该SPE内部形成有效的Li⁺通道。在原位聚合过程中，PVDF和P(VDF-HFP)均匀分布在PAAA间隙内。这种由-F基团与-C=O和-C-O-基团相互作用产生的电负性带作为锂离子的传输通道。PAAA内-C=O和-C-O-基团中氧的电负性差异作为梯度驱动力，促进了锂离子的迁移。

同时，添加SiO₂后，SiO₂中的Si原子获得正电荷，并与TFSI-有效结合。在聚合物与SiO₂的界面处，SiO₂中的O原子利用PAAA、PVDF中的氧和P(VDF-HFP)中的F形成的不同电负性，加速锂离子的迁移。

进一步探索Li⁺通道的成功构筑及发挥的优异作用，利用⁷Li魔角自旋核磁共振分析了Li⁺的迁移行为，证实了游离Li⁺在各相间的自由输运。并通过分析DRT及Tafel结果证实PAAA和SiO₂协同促进了SPE内锂离子通道的打开和稳定，确保了整个电池中Li⁺浓度梯度均匀，保证了电池内部的低极化，并使电池能够长期稳定运行。

最终，本工作通过开发能够自主打开和稳定构建内部Li⁺输运通道的SPE，保证了电池优异的界面稳定性、优异的倍率性能和良好的循环稳定性，能够匹配高压及高负载电极。该工作为固态电池的实际应用提供了一种新策略。