Angew. Chem. :限域生长高有序金属原子阵列用于高效海水氧化

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海水直接电解制氢被认为是未来氢能高效转化与储存的重要方向之一。然而,海水中高浓度氯离子引发的竞争性氯氧化副反应、催化剂失活、使用寿命低等问题,严重制约了高效海水电解催化剂的发展。因此,发展高选择性、高活性以及高稳定性, 特别是在大电流密度下性能优异的催化剂,是实现高效海水电解制氢的关键。


原子催化体系因其独特的结构和性质表现出高原子利用率、高反应活性和选择性等优越特点,是催化领域的研究前沿。石墨炔基金属原子催化剂结构明确、高反应选择性、活性和稳定性等特点,是实现高效海水电解的关键催化体系。有望解决该领域的重要科学问题,实现核心技术的突破。


近日,中国科学院化学研究所李玉良院士和山东大学薛玉瑞教授研究团队利用石墨炔化学结构和电子结构优势,高效稳定锚定金属原子,建立了高有序金属原子阵列控制生长的普适方法,成功实现了对CoIr双金属原子位置的精准控制,从“独立金属原子”到“纳米平面结构”再到“高有序金属原子纳米阵列”的逐步可控生长。并提出了金属原子和支撑体石墨炔之间强非整数电荷转移在稳定金属原子和反应过程中持续活性的关键作用,获得了具有优异选择性、超高活性和稳定性的Co1Ir3/GDY催化体系。在碱性模拟海水中,Co1Ir3/GDY仅需300 mV的超低过电位即可获得2.6 A mgcat.–1的大电流密度析氧反应性能(约为商业化IrO2催化剂的216.6倍),并在大电流密度下展现出优异的长期稳定性(连续运行超过905小时),性能远远优于其他已报道的海水析氧催化剂。



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图1. 高有序Co1Ir3原子阵列合成示意图

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图2. 石墨炔表面诱导CoIr金属原子阵列高效锚定生长。

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图3.高有序金属原子阵列催化剂Co1Ir3/GDY海水电解析氧性能。

文信息

Confined Growth of Highly Ordered Metal Atomic Arrays for Seawater Oxidation

Dr. Yang Gao, Prof. Yurui Xue, Siao Chen, Yunhao Zheng, Siyi Chen, Xuchen Zheng, Feng He, Prof. Changshui Huang, Prof. Yuliang Li


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202406043

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Angewandte Chemie International Edition

《德国应用化学》(Angewandte Chemie)创刊于1888年,是德国化学学会(GDCh)的官方期刊并由Wiley–VCH出版。作为化学领域的权威期刊,《德国应用化学》涵盖了化学研究的各个领域,刊发包括新闻、综述、观点、通讯、研究论文等在内的各种内容。




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