​江南大学ACS Nano: 聚酰亚胺负载Ir单原子,高效稳定催化酸性OER

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氢能作为化石燃料的替代品,在能量转换、化学工业和其他领域有着广泛的应用前景。水电解可以利用电能将H2O转化为H2和O2,被认为是最有效的制氢方法之一。析氧反应(OER)是水电解制氢的关键半反应,它涉及复杂的中间体和缓慢的动力学的四电子质子转移,限制了水分解的整体效率。Ir基催化剂具有较高的活性和稳定性,作为酸性OER催化剂受到广泛关注。

然而,Ir的高成本和稀缺性成为其大规模应用的障碍。为了满足酸性水电解制氢的实际要求,需要开发低成本、高效率和持久的OER催化剂,同时尽量减少金属Ir的使用。

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近日,江南大学刘天西课题组首先在碳纸上涂覆一层聚酰亚胺,随后沉积Ir单原子,制备出Ir1-PI@CP催化剂,并将其用于高效催化酸性OER。实验结果显示,在酸性条件下,Ir1-PI@CP催化剂达到10和100 mA cm-2电流密度所需的过电位分别为254和347 mV,优于Ir@CP (317和450 mV)和IrO2@CP (305和455 mV)。

此外,该催化剂在经过7000次CV循环后仍保持良好的活性,并且在10 mA cm-2下可以连续稳定电解超360个小时。同时,稳定性测试后材料的形貌和结构基本保持不变,显示出良好的反应耐久性。

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理论计算结果显示,在反应过程中,PI载体增强了Ir单原子的d带中心,可以调节中间体的吸附,从而显著降低在形成*OOH中间体(速率决定步骤)所需的能垒。原位电化学阻抗谱(EIS)和pH依赖性电化学实验表明,PI和Ir单原子之间强的载体-金属相互作用促进了质子-电子转移过程,增强了反应动力学。

总的来说,该项工作突出了PI与单个金属原子之间形成的相互作用以及对催化性能的积极影响,预计PI可以适用于设计先进的SAC用于催化各种反应。

Atomically dispersed iridium on polyimide support for acidic oxygen evolution. ACS Nano, 2024. DOI: 10.1021/acsnano.4c05377


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