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钠离子电池具有资源丰富、成本低廉的优势,其循环寿命高度依赖于固体电解质界面(SEI)的稳定性。理想的SEI应具有稳定的钠离子传导能力和电子绝缘性,同时SEI应保持不溶解,以避免SEI反复形成和电解液持续分解副反应。然而,钠离子电池中SEI的溶解度高,导致了较低的库伦效率和较短的循环寿命。目前对于SEI溶解的基础认知仍然较为缺乏,为开发高效长寿命的钠离子电池带来了挑战。 鉴于此,南京大学能源与资源学院朱嘉教授、金艳副教授与合作者系统地研究了SEI组分和SEI溶解度之间的量化关系,并开发了一种简易有效的预先构筑不溶SEI策略,实现了兼容商业电解液的高效长寿命钠离子全电池。 研究人员通过解耦SEI组分与电解液成分对SEI溶解度的影响,调节电解液盐浓度(低浓度0.2 M、传统浓度1 M和高浓度4 M)获得不同组分的SEI,进而在同一种电解液中研究不同组分SEI的溶解度,结合电化学定量、ICP定量和XPS表征发现,富含有机组分SEI的溶解度是富含无机SEI溶解度的3.2倍。
基于此发现,研究人员进一步开发了一种简易且有效的预先构筑不溶SEI的策略,即在高浓度电解液中对硬碳负极预处理,预先构筑富含无机组分的不溶SEI,以抑制循环过程中SEI的持续溶解和过度生长。该策略可以兼容商业电解液1 M NaPF6 in PC,高载量HC||NaMn0.33Fe0.33Ni0.33O2全电池在900次循环后保持80.0%的高容量保留率,并实现了99.95%的高平均库仑效率。同时,研究人员评估了该策略在其它电极和电解液中的优异性能,验证了其在钠离子电池中的普适性。 该工作系统地构建了SEI组分和SEI溶解度之间的量化关系,并由此开发了一种预先构筑不溶SEI的策略,实现了高效长寿命的钠离子全电池,提供了一种设计和构建稳定SEI以实现高性能二次电池的新方法。 论文信息 Preformation of Insoluble Solid-Electrolyte Interphase for Highly Reversible Na-Ion Batteries Minfei Fei, Le Qi, Shujuan Han, Yue Li, Hanchen Xi, Zhichao Lin, Jingyang Wang, Caterina Ducati, Manish Chhowalla, Ramachandran Vasant Kumar, Yan Jin, Jia Zhu Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202409719
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