Angew. Chem. :基于离子键在碳化聚合物点中实现可控的时间分辨变色磷光

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具有时间分辨变色磷光(TDPC)材料可以在单个刺激下为室温磷光 (RTP) 材料提供时间维度上的额外通道,以实现多级加密模式、三维显示和多路复用成像,因此在多重动态信息加密和防伪领域极具吸引力。然而,由于晶体结构缺陷的风险和相分离问题,自保护或无基质的TDPC材料的发展仍然受到限制。此外,对于TDPC材料而言,多种发光中心的调控与理解其内在机制仍然具有挑战性。而碳化聚合物点(CPDs)材料具有特殊的交联聚合物杂化纳米结果和本征发光行为,有利于形成丰富的表面态与多种激发态物质的共存,这为设计与开发新型多模式TDPC材料提供了可能性。



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近日,东北大学的张霞教授、韩义德教授、李文豪教授和清华大学的王定胜教授合作报道了一例具有可调控寿命的高对比度TDPC碳化聚合物点材料。通过一种新颖且合成友好的策略,对天冬氨酸和碱金属离子进行简单的热解处理,在这种自保护的CPDs中引入离子键。DFT计算与结构表征证实了高密度离子键在发色团的三重态能级中的调节作用,实现了CPDs中绿色磷光与红色磷光发光中心的稳定存在。并且,这类材料的发光寿命(从几十毫秒到几百毫秒)可以根据重原子效应与交联增强发射效应(CEE)去精确调控。同时,有效的辐射能量转移也可以被用来更好地了解TDPC材料的内在机制,进一步扩展了设计高质量 TDPC 材料的基本原理,对发光性能进行了更灵活的调节,为拓宽智能磷光应用范围迈出了重要一步。

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文信息

Enabling controllable time-dependent phosphorescence in carbonized polymer dots based on chromophore excited triplet energy level modulation by ionic bonding

Jie Sun, Yancen Liu, Yide Han, Wenhao Li, Nan Wang, Lin Zhang, Yu Zhang, Fuyao Deng, Dingsheng Wang, Xia Zhang

论文第一作者是东北大学硕士研究生孙杰,通讯作者为东北大学的张霞教授。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202415042




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