Angew. Chem. :通过本征聚合调节范德华界面构建g-C₃N₄ S型同质结以增强光催化产氢和二氧化碳还原

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光催化技术为太阳能向化学能的转换开辟了一条有效途径,然而,载流子的高效复合却成为了制约光催化活性的关键因素。异质结结构的提出,在促进载流子分离方面提供了富有启发性的研究视角,但传统异质结面临着界面匹配度不足的挑战。



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相较于传统的异质结结构,同质结结构因其独特的优势近年来备受瞩目。由于具备相同的化学成分与相近的晶格常数,同质结展现出了更高的理论晶格匹配度以及更低的电荷迁移势垒,从而在推动电荷分离方面展现出了更为显著的潜力。然而,同质结的设计依然面临着重大挑战,这主要源于其能带结构的精准匹配以及有效界面或通道的构建难度。


近期,潍坊学院姜在勇、台夕市教授与江苏大学朱相林、许晖教授、江苏师范大学黄鹏副教授及山东农业大学周恩龙教授等人携手合作,选取典型的g-C3N4作为研究模型,创新性地设计了一种氮化碳基同质结光催化剂。该催化剂在光催化产氢及二氧化碳还原反应中展现出了卓越的活性。本研究采用自组装的超分子作为缩聚前体来制备g-C3N4,通过精确调控缩聚反应的发生以及边缘位点的密度,成功构建了超分子网络,进而实现了对电子结构及形貌特性的精准调控。

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研究结果显示,所合成的g-C3N4催化剂展现出了独特的固有带隙特性,并成功实现了价带与导带的整体漂移。更为关键的是,在合成过程中,原位重建反应使得形成的两类碳氮化物在本征范德华力的作用下产生了紧密的接触。基于此,成功构建了一种具有强内接触及界面内置电场的g-C3N4同质结光催化剂。


最终,在AM 1.5光照条件(约100 mW/cm2)下,该g-C3N4同质结光催化剂的析氢速率达580 μmol/h。此外,该催化剂光催化二氧化碳还原制甲烷生成方面同样表现出色,其CH4选择性达80.30 μmol/(g·h),选择性比例达到了96.86%,而传统的块状g-C3N4仅产生2.22 μmol/(g·h),选择性比例仅为15.69%。

文信息

g-C3N4 S-Scheme Homojunction through Van der Waals Interface Regulation by Intrinsic Polymerization Tailoring for Enhanced Photocatalytic H2 Evolution and CO2 Reduction

Xianglin Zhu, Enlong Zhou, Xishi Tai, Huibin Zong, Jianjian Yi, Zhimin Yuan, Xingling Zhao, Peng Huang, Prof. Hui Xu, Prof. Zaiyong Jiang


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202425439


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