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电催化在能源存储与转化领域有着举足轻重的地位,是未来新能源产业发展的关键所在,如电解水制氢和燃料电池保障了氢能经济的发展。当前,电催化领域的研究主要集中在以氧还原、水分解、二氧化碳还原和氮气还原为主的小分子活化转化。随着纳米材料、理论计算、原位表征的不断进步,我们在上述反应的反应路径和机理、催化剂设计原则和策略、器件水平的性能优化等方面都有了巨大的突破。然而研究的电催化反应体系难以拓展,复杂分子的选择性活化和高级化学品的制备研究鲜有报道,这极大地限制了电催化的基础研究和产业推动。
有鉴于此,澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授团队总结并展望了水系电催化研究领域的发展现状、关键挑战和未来方向,从异相电催化的基本概念和研究工具出发,综合剖析当前研究较为深入的小分子活化反应,进而将电催化的研究从能源存储与转化拓展到化学品的绿色可持续合成,类比以化石资源为基础的炼化产业,在国际上首次提出e-refinery的概念,并系统构建了研究e-refinery的原理和方法学,为电催化新反应和新材料的发展指明了方向。
通过巧妙设计成键断键和反应路径,将两个以上简单的电化学反应耦合(耦合反应)或将电化学与非电化学反应、均相催化等过程串联(串联反应),可以实现碳氮偶联、选择性还原、选择性氧化等多类型反应,合成酰胺类、胺类、腈类、醇类、醛类、酯类、芳香族、酚类等高附加值化学品。相应地,电催化剂的理性设计也要求构建多功能多催化位点并引入的新自由度,来更加高效地调控多个关键中间体的表面吸附和相互作用,实现特定化学品电合成的高活性和高选择性。借助“理论计算-原位表征-实验验证”三位一体的研究范式,设计新反应、创制新材料、优化新器件,电催化领域将会迎来新的发展机遇,推动能源和化学品的绿色可持续制造。 原文链接 https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202101522
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