论文DOI：10.1021/acsenergylett.1c00614鉴于燃料电池阳极上催化剂极易受反应中间产物（尤其是CO）的毒化作用而失活，故而开发高效耐用的阳极催化剂显得尤为迫切。近日，吉林大学崔小强教授团队报道了一种双金属烯氢化物材料用于燃料电池阳极反应，实现了高效的醇氧化活性和超高的CO耐受性。Mo原子的引入使得原本不稳定的PdH金属烯得以稳定存在，这为开发高稳定的金属氢化物指明了方向，并扩宽了该材料体系的新应用。
二维材料相对于其块体材料往往表现出d带中心的负移，能够有效的弱化中间毒化物种的吸附，提高材料的抗中毒性。而氢化物材料对小分子吸附作用较弱。将二维材料和氢化物材料二者相结合，构筑新型的氢化物二维材料将会极大地削弱燃料电池阳极反应毒化物种的吸附，赋予其超高的抗中毒性。然而，氢化物二维材料的制备存在着巨大的挑战：（1）由于缺乏足够强的结合力稳定晶格中的H原子，导致H原子在室温下就会缓慢释放；（2）难以构筑良好的二维形貌，因为限域的H原子会减弱结构导向剂在金属氢化物表面的吸附强度和覆盖范围。我们通过将Mo元素引入晶格，构筑了稳定的MoPdH双金属烯氢化物，实现了超高的抗CO毒化特性和高效的醇氧化活性。
A． 通过一步溶剂热法制备MoPdH双金属烯氢化物，通过HAADF-STEM, STEM-EDS, EELS, XRD等进行了相关表征。
▲Figure 1. MoPdH双金属烯的形貌和结构表征
B． 我们对MoPdH双金属烯氢化物的生成机理进行了详尽的研究，发现随反应温度逐渐升高，CO在催化剂表面的覆盖度也逐渐降低。当温度高于某一临界值时，CO在催化剂表面全覆盖的模式将被改变，此时H2得以接近催化剂表面并分解渗入晶格，形成二维氢化物。故温度调节的CO在催化剂表面的覆盖度变化导致了二维氢化物的生成。▲Figure 2. MoPdH双金属烯的生成机理
C． MoPdH双金属烯表现出优异的电催化甲醇氧化（MOR）性能，并可扩展至乙醇氧化反应（EOR），乙二醇氧化反应（EGOR），活性依然良好。▲Figure 3. MoPdH双金属烯的MOR性能研究
D． 我们通过对MOR机理进行研究，发现MOR过程中生成中间产物CO为其主要路径，故而我们进行了MoPdH双金属烯的CO耐受性研究，其表现出超高的抗CO中毒能力。理论计算表明，MoPdH双金属烯的d带中心相对于其它催化剂明显下移，电子结构得以优化。此外，其表现出较低的CO吸附能，表现出优异的CO耐受性。▲Figure 4. MoPdH双金属烯的抗毒化性能研究我们报道了一种一步溶剂热法制备二维氢化物的方法，并将其应用于燃料电池阳极反应中，表现出优异的活性和抗CO毒化能力，具有良好的商业化应用前景。
主要研究领域为低维纳米材料物理与化学，研究方向是能源催化材料，面向氢能综合利用、燃料电池汽车等国家重大战略需求，从原子尺度上开展高效催化剂的设计和制备研究。提出创新制备方法，获得性质优于铂的单原子Co等多种催化剂，从原子尺度揭示材料形成机制和催化机理。成果连续发表在Chem、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Nano Lett.、ACS Energy Lett.、ACS Catal.等学科顶级期刊。已发表SCI检索论文145篇，SCI他引4800余次，H因子37。申请国家发明专利33项，授权18项。主持科技部国家重点研发计划纳米专项课题、国家自然科学基金面上项目、企业横向课题等项目11项，到账经费1169万元。获教育部“新世纪优秀人才”计划支持、吉林省“长白山学者”、长春市第六、七批有突出贡献专家，吉林省第七批拔尖创新人才第三层次，吉林省第十六批享受政府津贴专家。https://www.x-mol.com/groups/Cui_Xiaoqiang
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