电催化氮还原反应(NRR)被认为是一种很有前途的常温下合成氨(NH3)的方法。然而,由于缺乏高效的NRR电催化剂,N2在催化剂表面难以吸附和活化,以及竞争性析氢反应(HER),严重阻碍了NRR的发展。近日,清华大学Ruitao Lv,清华大学深圳国际研究生院Jia Li报道了将Mo2C-MoO2异质结构量子点嵌在还原石墨烯氧化物(rGO)中,用于高效电催化NRR。
本文要点
要点1. 量子点的超小尺寸有利于NRR活性中心的暴露,Mo2C和MoO2的协同作用可以促进N2的吸附和活化,同时抑制竞争性HER。
要点2. 实验结果显示,在-0.15 V(vs.RHE)条件下,NH3产率为13.94±0.39 μg h−1 mg−1, 在-0.1 V(vs.RHE)时具有12.72±0.58%的高法拉第效率,催化剂展现出均衡的电催化NRR性能。要点3. 密度泛函理论(DFT)计算表明,Mo2C(001)表面具有较强的N2吸附能(-1.47 eV),N≡N键长延长至1.254 Å,表明N2在Mo2C表面的吸附和活化得到增强。另一方面,HER在MoO2(-111)表面的低ΔGH*表明MoO2的HER过程受到阻碍。本工作为提高Mo基材料的电催化NRR性能提供了一种有效的催化剂设计策略。Yuchi Wan, et al, Mo2C-MoO2 Heterostructure Quantum Dots for Enhanced Electrocatalytic Nitrogen Reduction to Ammonia, ACS Nano, 2021DOI: 10.1021/acsnano.1c07973https://doi.org/10.1021/acsnano.1c07973
目前评论: