ACS Nano:Mo2C-MoO2异质结量子点高效电催化氮还原制氨

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电催化氮还原反应(NRR)被认为是一种很有前途的常温下合成氨(NH3)的方法。然而,由于缺乏高效的NRR电催化剂,N2在催化剂表面难以吸附和活化,以及竞争性析氢反应(HER),严重阻碍了NRR的发展。


近日,清华大学Ruitao Lv,清华大学深圳国际研究生院Jia Li报道了将Mo2C-MoO2异质结构量子点嵌在还原石墨烯氧化物(rGO)中,用于高效电催化NRR



本文要点


要点1. 量子点的超小尺寸有利于NRR活性中心的暴露,Mo2CMoO2的协同作用可以促进N2的吸附和活化,同时抑制竞争性HER


要点2. 实验结果显示,在-0.15 Vvs.RHE)条件下,NH3产率为13.94±0.39 μg h−1 mg−1-0.1 Vvs.RHE)时具有12.72±0.58%的高法拉第效率,催化剂展现出均衡的电催化NRR性能。

要点3. 密度泛函理论(DFT)计算表明,Mo2C(001)表面具有较强的N2吸附能(-1.47 eV),N≡N键长延长至1.254 Å,表明N2Mo2C表面的吸附和活化得到增强。另一方面,HERMoO2-111)表面的低ΔGH*表明MoO2HER过程受到阻碍。

本工作为提高Mo基材料的电催化NRR性能提供了一种有效的催化剂设计策略。
 

Yuchi Wan, et al, Mo2C-MoO2 Heterostructure Quantum Dots for Enhanced Electrocatalytic Nitrogen Reduction to Ammonia, ACS Nano, 2021
DOI: 10.1021/acsnano.1c07973
https://doi.org/10.1021/acsnano.1c07973


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