北大张亚文ACS Catalysis:小小Au3+物种,增强SMSI以促进电催化CO2还原为 CO

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电化学CO2还原反应(CO2RR)是将电能转化为化学能的理想手段,使化石能源的再生和可再生能源的储存成为可能。金属和载体之间的界面相互作用在电催化CO2还原反应(CO2RR)中起着至关重要的作用。

为了促进界面的强金属-载体相互作用(SMSI),北京大学张亚文团队开发了一种新的合成策略,即通过电化学预处理利用沉积的Au3+物种诱导Au-CeO2界面活化,使Au纳米粒子部分被CeO2包裹并产生一小部分带有正电荷的表面Auδ+物种(Au-CeO2-DP)。

Au3+物种的存在带来了电化学预处理的过剩电子,加速了CeO2载体的还原,然后增强了部分Au纳米颗粒与富氧空位的CeO2之间的界面相互作用。获得的Au-CeO2-DP在-0.7 V至 -1.0 V的电位窗口下表现出约95%的CO法拉第效率。

另外,在活化的Au-CeO2界面上产生了丰富的Auδ+物种和氧空位通过SMSI可以促进CO2活化,然后加速CO2RR中*COOH中间体的形成;Au原子的利用效率也显着提高,Au质量活性达到233 mA mgAu-1

更重要的是,这种策略也可以扩展到其他金基负载催化剂(无论是碳载体还是ZrO2载体)。通过强化金属-载体相互作用(MSIs),在激活界面上的Auδ+物种导致DP催化剂的CO选择性均高于传统NaBH4快速还原法合成的催化物种。

这些结果可以证实稳定的Auδ+物种对于促进CO2RR性能的重要性,从而为设计用于CO相关重要多相反应的稳健负载金纳米催化剂提出了新的思路。

Au3+ Species-Induced Interfacial Activation Enhances Metal-Support Interactions for Boosting Electrocatalytic CO2 Reduction to CO. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c05503


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