熊宇杰/王春栋ACB: 酸性碱性全不怕,稳定高效HER! 超亲水无定形/结晶Rh(OH)3/NiTe实现高效pH通用HER

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作为基准HER催化剂的Pt基材料具有良好的H*吸附吉布斯自由能(ΔG)(ΔGH*= -0.09 eV),但Pt基材料的实际应用受到高成本和稳定性差的限制,更重要的是,Pt基催化剂在非酸性介质(即中性和碱性电解质)中表现出较差的HER活性,与在酸性介质中相比,其活性通常低约2-3个数量级。因此,非常需要设计和开发在宽pH范围内对HER具有高性能和优异稳定性的理想电催化剂。

基于此,中国科学技术大学熊宇杰华中科技大学王春栋等通过水热合成和随后的化学蚀刻工艺,成功制备出一种无定形氢氧化铑包覆结晶镍碲纳米棒催化剂(a-Rh(OH)3/NiTe)。
在1.0 M KOH、0.5 M H2SO4和1 M PBS溶液中,a-Rh(OH)3/NiTe在100 mA cm-2电流密度下的HER过电位分别仅为51 mV、109 mV和64 mV,优于大多数最近报道的先进贵金属催化剂。
此外,a-Rh(OH)3/NiTe还具有优异的长期稳定性,其在碱性条件下CV循环3000次后,性能几乎没有下降;其在酸性和中性条件下进行加速降解实验后,形貌和结构没有发生明显变化。
实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明,a-Rh(OH)3/NiTe的高催化性能归因于其无定形壳和结晶棒状核的耦合协同作用。更具体地说,无定形Rh(OH)3壳提供了丰富的活性位点,促进了反应物的吸附,晶体NiTe纳米棒核具有优异的导电性,促进了电子转移。
此外,催化剂显着pH通用HER活性归因于其超亲水性和厌氧性特征,这不仅有利于传质,而且还加速了产生的气泡释放。这项工作对分子和电子行为以及介观水平的见解,预计将为高性能HER电极的设计提供指导。
Achieving Highly Efficient pH-Universal Hydrogen Evolution by Superhydrophilic Amorphous/Crystalline Rh(OH)3/NiTe Coaxial Nanorod Array Electrode. Applied Catalysis B: Environmental, 2022. DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121088


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