使用直接乙醇燃料电池(DEFCs)代替传统化石燃料是一种很有景的方法。然而，在乙醇氧化(EOR)过程中，存在反应动力学缓慢、催化剂CO中毒和乙醇氧化不完全等问题，这限制了DEFCs的发展和应用。因此，开发并设计促进乙醇分子C-C裂解和高抗毒能力的EOR电催化剂至关重要。在此，清华大学王定胜团队首次构建了具有高指数晶面的Pt3Mn纳米晶体负载单分散Ga位点催化剂(Ga-O-Pt3Mn)，以驱动乙醇电氧化反应(EOR)。具有强p-d轨道杂化的Ga-O-Pt3Mn纳米催化剂表现出优异的EOR性能，其比活性(4.71 mA cm-2)分别为Pt3Mn和商业Pt/C的3.68倍和8.41倍。Ga-O-Pt3Mn纳米催化剂在2000次循环ADT试验后也表现出更好的稳定性，活性损失仅为10.2%。电化学原位傅里叶变换红外光谱(FTIR)结果表明，Ga-O-Pt3Mn纳米催化剂不仅促进了乙醇的C-C键断裂，而且抑制了CO中间体的生成，表现出很强的抗CO毒性。实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，具有非常规p-d轨道杂化界面的Ga-O-Pt3Mn纳米催化剂不仅促进了乙醇的C-C键断裂和-OH的快速氧化，而且还抑制有毒CO中间物质的产生。这项工作报道了一种可以构建由单分散金属位点定制的新型活性和稳定的纳米催化剂的策略，这对设计和开发高效的燃料电池催化剂提供了指导。P-d Orbital Hybridization Induced by Monodispersed Ga Site on Pt3Mn Nanocatalyst Boosts Ethanol Electrooxidation. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202115735
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