在各种制氢技术中,水电解以其可再生性和可行性著称,但其效率高度依赖于析氢反应(HER)催化剂。目前,Pt基材料是有效的HER催化剂,但其高成本和低储量阻碍了其广泛应用。此外,大多数HER催化剂只能在极端酸性或碱性条件下工作,难以满足实际要求。因此,有必要开发低成本、高活性的通用pH HER催化剂来克服这些问题。基于此,天津大学杜希文、叶福兴和刘辉等利用等离子喷涂(PS)工艺来生产具有强烈拉伸应变的自支撑铜电极。Cu电极在酸性、中性和碱性条件下表现出优异的pH通用HER活性,其在10 mA cm-2电流密度下的HER过电位分别为182 mV(在0.5 M H2SO4中)、261 mV(在1 M PBS中)和121 mV(在1 M KOH中),远低于Cu NPs和泡沫Cu。此外,Cu电极在高电流密度下也表现良好,在酸性、中性和碱性条件下,1 A cm-2下的过电位低于Pt箔。更重要的是,Cu涂层在100 mA cm-2下可连续工作超过30小时,表现出优异的长期稳定性。实验结果和理论计算表明,PS-Cu优异的pH通用HER活性合理化如下。首先,拉伸应变使Cu催化剂的d带中心上移,降低了水离解能垒和氢吸附能垒,从而提高了本征催化活性;其次,多孔结构有利于传质过程并暴露出更大的电化学活性表面积,因此PS-Cu可以在HER过程中提供更多的活性位点;最后,自支撑结构提供了良好的导电性和耐腐蚀性,因此PS-Cu可以在高电流密度条件下连续稳定工作。因此,该项工作证明PS是制备自支撑催化剂的有力技术,拉伸应变对提高Cu催化剂的HER活性非常有效。Strain-Activated Copper Catalyst for pH-Universal Hydrogen Evolution Reaction. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202112367
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