光催化二氧化碳还原反应（CO2RR）是一种将CO2转化为有价值化学品的诱人方法，但是该反应往往受到液相CO2传质不良的限制。基于此，中科院理化技术研究所张铁锐研究员（通讯作者）等人报道了一种三相光催化CO2RR系统，即通过在具有疏水-亲水界面润湿性的气-水界面上支撑银（Ag）修饰的二氧化钛（TiO2）纳米颗粒催化剂。在文中，作者选择Ag修饰的TiO2纳米颗粒（Ag-TiO2 NPs）作为模型光催化剂，并在气-水边界由气体扩散层（GDL）支撑，形成三相光催化CO2RR系统。该Ag-TiO2 NPs三相催化剂的CO2还原率为305.7 μmol g-1 h-1，碳产物选择性为97.8%，HER副反应得到很好的抑制。负载在气-水界面的Ag-TiO2 NPs的光催化活性是分散在水相中的8倍，并且在纯水中循环超过20次（照射40 h）后表现出良好的光稳定性而没有明显下降。通过进一步的研究发现，三相系统中的CO2传质不再是决定速率的步骤。即使使用稀释的CO2（10%）作为气源，该系统仍然表现出81.1 μmol g-1 h-1的CO2还原速率和90.8%的碳产物选择性，超过了大多数使用纯Ag-TiO2基光催化剂的CO2RR活性。因此，在气-水边界直接负载亲水性光催化剂是传统牺牲剂和表面改性策略的替代方案，用于增强CO2界面传质和光还原。这些发现提供了一种促进界面CO2传质以提高光活性和选择性的一般策略。Triphase Photocatalytic CO2 Reduction over Silver-Decorated Titanium Oxide at a Gas-Water Boundary. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202200802.https://doi.org/10.1002/anie.202200802.
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