第一作者:  Jun Li

通讯作者:  张磊，刘金龙

通讯单位:  华南理工大学，中南大学

研究内容：

开发降低Pt含量的有效电催化剂进行快速析氢反应(HER)动力学，在碱性介质中高效稳定地产氢是非常可取的 但相当具有挑战性。在此，通过聚苯乙烯球合理构建了Pt纳米团簇(~1.6 nm)均匀锚定在有序的大孔氮掺杂碳载体(Pt-30/NCM)上，载荷仅为3.39%/NCM s(PS)模板法，然后采用浸渍法作为碱性HER的高增强电催化剂。得益于通过有序的大孔碳结构增强的质量和电荷输运，以及铂纳米团簇和掺氮碳碳之间的强金属支撑相互作用 与没有有序大孔(Pt-30/NCS)的固体结构相比，Pt-30/NCM具有优越的内在活性和操作稳定性，甚至具有10倍以上的高稳定性 与商用的20wt% Pt/C相比，3000次循环后的运行稳定性更好。密度泛函理论(DFT)计算表明，铂纳米团簇与氮掺杂碳载体之间的强耦合可以诱导加速水的解离以及选择理想的d带中心位置进行吸附和解吸，从而有助于显著改善产氢的动力学。

 示意图1

要点一：

高度分散的铂纳米团簇，低铂负载为3.39wt%，已被固定在ZIF-8衍生的有序大孔氮掺杂碳底物上。所制备的Pt-30/NCM可以改善在碱性介质中开发Pt基HER催化剂的三个关键方面：Pt原子效率、水分解反应动力学 以及质量和电荷的传输能力。

要点二：

因此，Pt-30/NCM具有显著的碱性HER性能，具有高活性和耐久性。贵金属基电催化剂超低负载的构建 本研究中的陶瓷底物为设计更先进的分层多孔催化剂提供了一种有效的策略。

图1：(a，b)Pt-30/NCM的SEM、(c)TEM和(d)HRTEM图像。(d)中所示的插图是单个铂纳米团簇的晶格条纹。(e，f) HAADF-STEM和相应的元素映射图像。

图2：(a)N₂吸附-解吸等温线和(b)对应的NLDFT孔径分布、(c)XRD模式、(d)Raman光谱、(e)Pt 4f和(f)N1s的高分辨率XPS光谱。

图3：(a)LSV曲线，-10mA cm^-2时的(b)过电位)和-0.05V时的质量活性。(c)质量活性图、(d)EIS图和(e)Pt-30/NCM、Pt-30/NCS和20% Pt/C在3000个CV周期后的LSV曲线 .所有测量均在Ar饱和的1.0M氢氧化钾水溶液中进行。

图4：(a)CV曲线，(b)ECSA值，(c)比活性曲线，(d)比活性和ECSA归一化交换电流密度，(e)ECSA归一化Tafel图，(f)Pt-30/NCM、Pt-30/NCS和20% Pt/C的TOF值。

参考文献

Jun Li, Jinlong Liu, Chen Chen, Jiangnan Guo, Ran Bi, Sheng Chen, Lei Zhang, Min Zhu, Pt nanoclusters anchored on ordered macroporous nitrogen-doped carbon for accelerated water dissociation toward superior alkaline hydrogen production, Chemical Engineering Journal , 2022. DOI: 10.1016/j.cej.2022.135186.