电化学还原二氧化碳（CO2）已成为生产高附加值化学品和燃料的最有吸引力的方法。由于没有区分空间和热力学因素的贡献，CO2还原反应（CO2RR）中的单原子催化剂（SAC）的产物主要限于CO。基于此，香港理工大学黄勃龙教授（通讯作者）等人报道了他们对基于石墨烯（GDY）的SAC进行了全面的探索，以揭示活性位点、元素和吸附对C1途径的选择性和反应能的详细影响。在文中，作者对含有TMs和Ln金属的GDY-SACs上CO2RR的C1途径进行了详细而全面的研究。从CO2的活化，作者揭示了d轨道的电子配置决定了CO2RR过程中的吸附行为和电子转移。完整的C1反应路径已按空间、元素和能量特征进行分段，从而全面了解GDY-SACs上的CO2RR过程。基于TMs的GDY-SACs对不同的C1反应途径显示出不同的电活性，并且已单独确定了潜在的候选者。相比之下，基于GDY-Ln的SACs在实现高效CO2RR方面表现出了巨大的潜力，尤其是GDY-Pr和GDY-Pm SAC中鲜有报道的产物CH4和CH3OH。更重要的是，作者注意到选择性的探测需要考虑空间和热力学条件，这能够对电催化剂进行更明确和全面的分析。同时，机器学习（MLs）结果的偏差证实了SACs中的电子扰动是提高未来工作MLs预测的参数化和准确性的重要因素。该工作提供了对CO2RR的深入了解，以便在未来的工作中设计高效的原子催化剂。Entanglement of Spatial and Energy Segmentation for C1 Pathways in CO2 Reduction on Carbon Skeleton Supported Atomic Catalysts. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202103781.https://doi.org/10.1002/aenm.202103781.
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