探索控制温室效应气体CO₂的高效方案并积极应对能源危机，是目前催化科学研究的前沿。光催化CO₂转化利用可再生光能实现含碳化学品的制备，有望为实现双碳目标做出巨大的贡献。但目前，对于析氢竞争反应的抑制仍然是一个难点。金属氧化物催化剂体系由于其价格低廉，结构可调性高等优势，受到了广泛关注。此前，原位析出策略能够成功地在金属氧化物（钙钛矿等）上定向实现高催化活性金属物种化学态、形貌及分布形式的有效调控，已在高温电催化及热催化中有着广泛的应用。但在室温条件下的光催化领域，该方法对CO₂定向转化的选择性调变仍鲜有报道。

有鉴于此， 厦门大学孙毅飞教授及东莞理工学院邱永福教授团队研究了Ag掺杂LaFeO₃体系在CO₂光催化转化中的构-效关系。研究发现，Ag的存在形式与材料的能带结构、吸光性质和CO₂转化的选择性密切相关，经原位析出处理后形成的金属Ag-钙钛矿异质结体系表现出表面增强等离子共振效应，且其较Ag分散于钙钛矿体相的结构及浸渍法制备的对比催化剂具有更优的CO₂光催化转化活性（CO生成效率提升5倍）。此外，该异质界面的构筑显著抑制了水分解析氢的竞争反应，将CO/H₂比例提升了3倍，进一步提高了光子的利用效率。DFT理论计算表明，Ag-钙钛矿异质结的构建明显降低了CO₂的吸附能，而CO₂将优先吸附于Ag-钙钛矿的界面之上。该研究为金属氧化物基CO₂光催化剂的设计提供了一条新的思路。

论文信息：

Selective photocatalytic reduction of CO₂ to syngas over tunable metal-perovskite interface

Dr. Li Zhang, Dr. Yanling Yang, Prof. Jinshu Tian, Prof. Jianhui Li, Prof. Gui Chen, Prof. Liujiang Zhou, Prof. Yifei Sun, Prof. Yongfu Qiu

文章第一作者为张莉博士

ChemSusChem

DOI: 10.1002/cssc.202102729