可持续、高效的非贵金属催化剂可以通过低成本的电催化(electrocatalytic, EC)或光催化(photocatalytic, PC)催化H2O析氢反应(HER)促进闭环和碳中性氢气(H2)来实现。基于此,岭南师范大学周小松教授和澳大利亚格里菲斯大学张山青教授(共同通讯作者)等人报道了通过在N掺杂多孔碳上原位合成并固定了碳化钼量子点(MoC QDs),从而产生了双功能催化剂MoC@NC。所制备的MoC@NC具有739.98 m2 g-1的高比表面积,而多孔碳结构提供了快速的电子转移、质量传递以及N掺杂碳和MoC之间的协同作用。通过密度泛函理论(DFT)计算表明,MoC@NC催化剂具有适合吸附原子氢的吉布斯自由能(ΔGH*),这对EC和PC HER均有利。对于EC HER,所制备的MoC@NC催化剂在电流密度为10 mA cm-2下提供了160 mV的低过电位和在碱性电解质中显着的H2释放速率。受EC HER效率的启发,将MoC@NC催化剂也均匀地固定在g-C3N4上以构建复合光催化剂(MoC@NC@g-C3N4)。由于HER能垒的大幅降低和提高的光生载流子分离效率,MoC@NC@g-C3N4光催化剂的PC H2释放速率达到了1709 mol h-1 g-1,是原始g-C3N4的213倍。在可见光下,甚至超过Pt@g-C3N4(1465 mol h-1 g-1)。该工作表明MoC@NC可以成为EC HER的优异电催化剂和g-C3N4的PC HER过程的出色助催化剂,有助于设计和构建用于低成本和高性能EC和PC能量转换的无贵金属催化剂。MoC Quantum Dots@N-Doped-Carbon for Low-Cost and Efficient Hydrogen Evolution Reaction: From Electrocatalysis to Photocatalysis. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202201518.
https://doi.org/10.1002/adfm.202201518.
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