聊城大学赵金生教授团队在ChemSusChem期刊发文提出了在共价三嗪骨架中引入吡啶N原子来调节共轭COFs的电子特性从而提高HER活性的新方法。实验和理论计算结果表明，吡啶氮原子的引入使得光催化剂的催化活性位点增多，光吸收范围扩大，载流子的分离与传输效率提高，最终促进了析氢活性。

随着现代社会的快速发展，不可再生能源的大量消耗所引发的能源危机和全球性的环境问题对人们的生活质量产生很大影响。利用阳光裂解水制氢已被认为是发展可持续绿色能源的重要途径。在过去的五十年里，从无机到有机化合物都被作为光催化剂进行过探索。然而，实现这一目标的一个重要挑战是开发具有宽光吸收、快速光致载流子生成和传输以及良好稳定性的半导体光催化剂。为此研究者们采用了多种策略，例如，改变聚合物中主要官能团和连接单元或通过杂原子取代来调节其结构和光物理性质，从而制备出高析氢活性的催化剂。其中，共价有机框架(COFs)，特别是富含氮原子的COFs，即共价三嗪框架(CTFs)，具有可持续、功能协调的大π-共轭体系的特性，有利于载流子的产生和传输，在光催化产氢领域显示出巨大的潜力。

聊城大学赵金生教授团队在ChemSusChem期刊发表了前瞻性文章，通过席夫碱缩合反应成功合成了两种共价三嗪框架材料(T3H-CTF和T3N-CTF)，与苯取代的聚合物T3H-CTF相比，T3N-CTF在三嗪单元周围的吡啶环上有三个额外的氮原子。两种CTF均可作为高HER活性的光催化剂，其中T3N-CTF的产氢速率为6485.05 μmol g^-1 h^-1，远高于T3H-CTF的2028.06 μmol g^-1 h^-1。由实验和密度泛函理论计算表明，T3N-CTF比T3H-CTF具有更大的偶极矩，更小的平均m_e*值以及较小的ΔG_H值。因此，吡啶氮原子的引入减缓了光生电子/空穴对的复合，加快了载流子在光催化剂表面的传输。更重要的是，吡啶N可作为额外的析氢位点，从而使T3N-CTF拥有更强的吸氢能力。文章强调了精确引入氮原子对构建基于三嗪框架聚合物的重要性，这为设计高催化性能的光催化剂提供了一种简便的方法。