光电化学(PEC)水分解制氢(H2)为太阳能转化为氢燃料提供了一种高效、低成本的方法。金属氧化物半导体(MOS)，如TiO2，SnO2和ZnO，被广泛作为H2析出的光活性材料。但是，基于MOS的太阳能-氢(STH)效率仍然受到其固有的光/化学阻抗和由于宽带隙而导致的低吸光效率的限制。
基于此，苏州大学孙旭辉、王康弘、张浩和常熟理工学院彭明发等通过表面处理策略，成功地调整了胶体异质结构量子点的表面化学计量比，以实现催化剂表面量子点的富镉态和富硫态。具体而言，研究人员首先合成了CdSe量子点核，并在其上生长4个单层CdSexS1-x(每层中Se和S的比例不同)和2个纯CdS单层。随后，用Cd-油酸盐(阳离子前体)或S-ODE(阴离子前体)进一步处理获得的CdSe-(SexS1-x)4-(CdS)2核/壳QD (CS QD)以形成富Cd量子点(CS-Cd0.08 QD，0.08表示在表面处理中使用的Cd-油酸盐的量)和富S量子点(CS-Sx QD，x=0.08、0.16和0.24，表示在表面处理中使用的S-ODE的量)表面。根据电化学和光谱表征，研究人员明确了表面量子点对电荷分离和转移效率的调制机制: 表面S原子可以作为空穴陷阱来抑制电荷的辐射复合；表面S原子的增加会引入过量的空穴陷阱，极大地加强电荷的非辐射复合。因此，与富Cd和过量的富含S的量子点相比，具有适当化学计量比(SSurface/CdSurface=56%)的富S表面的CS-S0.08量子点具有优越的电荷分离和转移效率。基于表面优化的量子点，PEC电池表现出优异的H2生产性能，饱和光电流密度约为18.4 mA cm−2(AM 1.5 G，100 mW cm−2)。该项研究证明了量子点的表面化学计量控制可能是改善光生电荷分离/转移的有效策略，这有助于进一步提高PEC生成H2的效率。Surface Stoichiometry Control of Colloidal Heterostructured Quantum Dots for High-Performance Photoelectrochemical Hydrogen Generation. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202206316
目前评论：