南大钟苗Angew.：调控电极结构，提高强酸持久电还原中的单程碳转化效率

  • 237
  • A+
电化学CO2还原(CO2R)反应为解决温室气体排放和可再生化学燃料生产提供了一种很有前景的策略。在过去的几十年里，人们一直致力于提高CO2R的活性和选择性，特别是在将CO2转化为CO和HCOOH方面，其在大规模实施方面显示出了很好的技术可行性。


尽管CO2R选择性和活性在碱性电解质中最高，但其低CO2利用率和氢氧根离子的大量消耗造成了大量能量损失，这大大降低了碱性电解槽在实际应用中的长期稳定性。因此，酸性CO2R有望被应用于利用可再生电力合成低碳化学物质。然而，催化剂在强酸中的腐蚀导致严重的析氢反应(HER)和CO2R性能的迅速恶化。
1
2
基于此，南京大学钟苗课题组提出了一种基于修改电极结构的策略，即通过在CO2R催化剂上加入非导电离子转运调节层，抑制了阳离子和阴离子的扩散，特别是OH−阴离子的扩散。


实验结果表明，在反应过程中富氢氧化物层保持了与催化剂表面的直接接触，这为在近中性pH下的电解质/催化剂界面创造了一个固有的稳定环境，以保护催化剂在强酸中长期CO2R反应中免受腐蚀。


此外，涂层的纳米孔特性进一步阻碍了催化剂表面附近离子的电流体流动，导致其结构中形成高浓度的钾离子(K+)和接近中性的OH−浓度。
3
4
基于以上结果，显著提高了CO2R活性和耐久性，以及降低了电化学欧姆损耗。此外，研究人员将这种表面涂层策略应用于三种不同的催化剂(SnBi、Ag和Cu)，以便在扩展的CO2R应用中持久生产HCOOH、CO和C2+产物。
以CO2R电化学转化为-HCOOH转换为例，在100 mA cm−2电流密度pH为1的条件下，连续反应125个小时后CO2的单通碳效率(SPCE)达到76%、甲酸法拉第效率(FE)>90%以及阴极能源效率达50%。因此，这种电极结构工程策略有助于实现在酸性介质中实现高CO2利用率的无HER、高效和稳定的CO2R反应。
Achieving High Single-Pass Carbon Conversion Efficiencies in Durable CO2 Electroreduction in Strong Acids via Electrode Structure Engineering. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202300226




weinxin
我的微信
关注我了解更多内容

发表评论

目前评论：